Quantifying the U 5f covalence and degree of localization in U intermetallics

Publikation: Beitrag in FachzeitschriftForschungsartikelBeigetragenBegutachtung

Beitragende

  • Andrea Marino - , Fakultät Physik, Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe, Technische Universität Dresden, Stellbrink and Partner Patentanwälte MbB (Autor:in)
  • Denise S. Christovam - , Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe (Autor:in)
  • Daisuke Takegami - , Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe, Waseda University (Autor:in)
  • Johannes Falke - , Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe (Autor:in)
  • Miguel M.F. Carvalho - , Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe, Universität zu Köln (Autor:in)
  • Takaki Okauchi - , Osaka Metropolitan University (Autor:in)
  • Chun Fu Chang - , Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe (Autor:in)
  • Simone G. Altendorf - , Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe (Autor:in)
  • Andrea Amorese - , Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe, Universität zu Köln, ASML Netherlands BV (Autor:in)
  • Martin Sundermann - , Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe, Deutsches Elektronen-Synchrotron (DESY) (Autor:in)
  • Andrei Gloskovskii - , Deutsches Elektronen-Synchrotron (DESY) (Autor:in)
  • Hlynur Gretarsson - , Deutsches Elektronen-Synchrotron (DESY), Max-Planck-Institut für Festkörperforschung (Autor:in)
  • Bernhard Keimer - , Max-Planck-Institut für Festkörperforschung (Autor:in)
  • Alexandr V. Andreev - , Czech Academy of Sciences (Autor:in)
  • Ladislav Havela - , Karlsuniversität Prag (Autor:in)
  • Andreas Leithe-Jasper - , Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe (Autor:in)
  • Andrea Severing - , Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe, Universität zu Köln (Autor:in)
  • Jan Kuneš - , Masaryk University (Autor:in)
  • Liu Hao Tjeng - , Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe (Autor:in)
  • Atsushi Hariki - , Osaka Metropolitan University (Autor:in)

Abstract

A procedure for quantifying the U 5f electronic covalency and degree of localization in U intermetallic compounds is presented. To this end, bulk sensitive hard and soft x-ray photoelectron spectroscopy were utilized in combination with density-functional theory (DFT) plus dynamical mean-field theory (DMFT) calculations. The energy dependence of the photoionization cross sections allows the disentanglement of the U 5f contribution to the valence band from the various other atomic subshells so the computational parameters in the DFT+DMFT can be reliably determined. Applying this method to UGa2 and UB2 as model compounds from opposite ends of the (de)localization range, we have achieved excellent simulations of the valence band and core-level spectra. The width in the distribution of atomic U 5f configurations contributing to the ground state, as obtained from the calculations, quantifies the correlated nature and degree of localization of the U 5f. The findings permit answering the longstanding question why different spectroscopic techniques give seemingly different numbers for the U 5f valence in intermetallic U compounds.

Details

OriginalspracheEnglisch
Aufsatznummer033068
FachzeitschriftPhysical Review Research
Jahrgang6
Ausgabenummer3
PublikationsstatusVeröffentlicht - Juni 2024
Peer-Review-StatusJa

Schlagworte

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