Die Verbindungen Gd₂IFe₂ und Y₂Br₂Fe_2+x wurden erstmals dargestellt. Nach Strukturbestimmungen an Einkristallen (Gd₂IFe₂: P6₃/mmc, a = 401,43(5), c = 1 718,0(2) pm; Y₂Br₂Fe_2,23: R3m, a = 390,66(5), c = 3 402,0(7) pm) liegen zu Schichten kondensierte trigonale Prismen aus Seltenerdmetallatomen vor, die durch Fe‐Atome zentriert sind. Diese intermetallischen Schichtpakete sind durch eine (Gd₂IFe₂) bzw. zwei (Y₂Br₂Fe_2+x) Halogenatomlagen von‐einander getrennt. Die Phasenbreite von Y₂Br₂Fe_2+x (0,16 ≤ x ≤ 0,23) rührt von einer Teilbesetzung der Oktaederlücken zwischen den Br‐Doppelschichten her. Die Strukturen wurden mit Extended‐Hückel‐Rechnungen analysiert. Es liegen starke Metall—Metall‐Bindungen zwischen den interstitiellen Fe‐Atomen vor (d_FeFe = 232,7 pm (Gd₂IFe₂) und 226,9 pm (Y₂Br₂Fe_2,23)). Beide Verbindungen sind metallische Leiter. Gd₂IFe₂ ordnet bei 280 K ferrimagnetisch. Für Y₂Br₂Fe_2+x wird ein magnetischer Phasenübergang bei 117 K beobachtet.